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光学15邀
本期关键词：薄膜光学元件
特邀作者 | 同济大学 黄秋实
黄秋实，齐润泽，张哲，余俊，盛鹏峰，伊圣振，李文斌，张众，王占山
同济大学物理科学与工程学院，精密光学工程技术研究所（IPOE）
先进微结构材料教育部重点实验室;
上海市全光谱高性能光学薄膜器件及应用专业技术服务平台；
上海市数字光学前沿科学研究基地
1、引言
现代科学的发展需要从分子、原子的尺度来认识物质的基本结构和演化规律，揭示微观结构与宏观性能的构效关系，指导功能的调控和实现微纳结构的精密制造。光学技术是人类观测之“眼”和制造之“手”。
作为光学的重要分支，极紫外与X射线（XUV）光学在这方面具有独特的优势。XUV光波长短、光子能量高，成像分辨率远高于可见光，达到几纳米水平[1]；能激发原子内壳层电子以实现元素和价态的探测[2]；X射线较强的穿透性适用于物质内部的无损探测；高能XUV较大的能量带宽可产生更短的脉冲，达到阿秒量级，从而突破超快观测和调控的极限[3]。因此，极紫外与X射线光学广泛应用于先进光源大科学装置、高能天文观测、聚变强场诊断、和集成电路产业等，是前沿科学和国家战略工程技术发展的重要支撑（图1）。
图1 （a）上海同步辐射光源（b）ASML最新一代High NA极紫外光刻机（c）美国太阳动力学天文台（d）美国NIF国家点火装置
要实现XUV的精密观测和制造，需要高性能的光学元件来建设和发展相应的探测平台和装备仪器。以同步辐射和自由电子激光光源为例，高亮度X射线从加速器插入件产生后，要经过一系列光学元件的偏转、单色、准直、聚焦最后达到样品处进行实验研究，如图2所示。XUV元件的性能决定了观测与制造的水平。
图2 英国Diamond光源线站结构示意图
由于XUV波段所有材料的折射率实部都接近1，且没有透明材料，需要采用特殊的结构来实现对XUV光波的有效调控。XUV波段常用的光学元件按不同工作原理可分为反射式、衍射式和透射式三类。反射元件包括多层膜、晶体等，其中薄膜反射镜在极紫外和X射线波段都适用；晶体由于晶格常数的限制，主要适用于硬X射线波段。衍射元件中包括光栅、波带片和近年来发展的多层膜Laue透镜（MLL）等，光栅和波带片主要用于极紫外和软X射线波段，MLL结构的大深宽比使其适用于硬X射线波段。在透射元件中，为克服材料折射效应弱、焦距过大的问题，将多组“透镜”结构组合形成复合折射透镜，也成为硬X射线波段常用的聚焦元件之一[4,5]。
图3 XUV波段常用的光学元件
2、XUV薄膜反射元件
不同类型的元件各有优势，相对而言，基于薄膜的反射元件在各类XUV装置和仪器中应用较为广泛，主要由于：（1）薄膜反射元件效率高，通过改变薄膜材料和结构适用于极紫外和X射线不同波段；（2）反射元件的聚焦成像分辨率高，目前已实现10 nm以下的分辨；（3）反射元件的焦距较大，为原位实时观测提供了更大的工作距离；（4）掠入射反射元件在超高亮度光源辐照下损伤阈值高。当然，薄膜反射元件也有其缺点，比如薄膜的光谱分辨率不够高，超高精度反射镜的加工难度大、成本高，掠入射模式的轴外像差较大等。
多层膜（Multilayer）是XUV反射元件的核心之一，由两种或多种材料膜层交替组成，利用大量膜层界面反射的相干相长获得高反射率，从而使XUV光波在掠入射全反射区域外也能有效反射[6]。相对于全反射，多层膜的布拉格反射能增大掠入射角和系统数值孔径，具有一定的单色化功能。作者团队同济大学精密光学工程技术研究所在XUV薄膜元件与系统技术领域研究二十余年，本文下面主要围绕多层膜相关元件展开介绍。
2.1 XUV多层膜
多层膜可看做是一种人工晶体结构，光波反射遵从布拉格公式。由于XUV波长短，多层膜的膜层厚度一般仅为几纳米，最薄不足1 nm。超薄膜层生长中界面原子的扩散、化合、不连续成膜严重；膜层越薄，膜层和界面缺陷对反射率影响越大（图4）。因此，XUV薄膜的高质量生长一直是其研制中的主要问题之一。
图4 XUV多层膜的理想和真实结构
由于XUV波段覆盖了几乎所有元素的内壳层吸收边，材料吸收的突变决定了一种多层膜一般只能满足一小段光谱反射的要求，XUV多层膜的材料种类繁多，不同材料超薄膜层的生长机制和组成多层膜后界面的稳定性差异大，需要进行针对性的研究。自20世纪90年代起，在13.5 nm极紫外光刻技术发展的推动下，Mo/Si多层膜得到了广泛的研究，这也是目前整个XUV波段研究最成熟的多层膜体系，催生了一系列超薄膜层结构表征、溅射生长和界面调控的方法，并推广到其他波段的多层膜研制中，以获得尽可能高的反射率[7]。
界面调控是XUV多层膜生长中的关键环节，在认识膜层材料生长特性和主要缺陷的产生机制基础上，通过添加界面阻隔层、改变溅射工艺、引入离子辅助等方法，显著抑制原有缺陷的产生，从而大幅提升多层膜成膜质量和反射率。以团队前期研制水窗波段Cr/V多层膜为例，工作在近正入射的Cr/V多层膜每层膜膜厚不足1 nm，由于Cr、V的材料结构接近，超薄膜层仍然表现出强烈的多晶生长，原子扩散和多晶晶粒的无序生长严重破坏了膜层界面，如图5 (a)所示。通过在Cr-V界面位置插入等效厚度仅0.1-0.2 nm的B4C，膜层结晶被显著抑制，膜系整体变为无定形态，膜层界面也明显变清晰，如图5(b)所示，该多层膜在2.44 nm波长倾斜入射条件下测得24%的反射率[8]。
图5 利用界面阻隔层抑制Cr/V多层膜的缺陷生长
为满足应用中反射镜收集角和通量的要求，多层膜要在大尺寸平面或曲面基底上实现高精度镀制。由于膜层厚度已经很薄，大尺寸的均匀反射要求不同位置膜厚的控制精度达到皮米量级，这是多层膜器件工程化面临的一大挑战。
例如极紫外光刻机中光源的收集镜口径超过660 mm，表面为椭球形状，多层膜厚度大约为7 nm，从中心到边缘的控制精度要优于25 pm[9]。在同步辐射光源线站，多层膜单色器和聚焦镜的镀制也需要实现大尺寸精密控制。国际上有报道的最长的X射线多层膜反射镜如英国Diamond光源I15-1线站用的可变形多层膜聚焦镜，有效区域长度达1 m，表面分别镀制了Ni/B4C、Pt/B4C、 W/B4C三条多层膜以反射不同X射线能量，考虑光源发散角，多层膜厚度沿长度方向需具有梯度变化，实测膜厚误差小于0.16% (RMS)，对应6 pm (RMS)[10]。作者团队也发展了大尺寸高精度XUV多层膜的镀制技术，面向同步辐射光源应用，镀制的多层膜反射镜长度达到300-500 mm，膜厚误差最小达到0.17% (RMS)[11]，研制的相关多层膜反射镜成功应用于我国上海光源和北京光源线站。
图6 (a,b) 英国Diamond光源I15-1线站的多层膜反射镜(c,d)，同济大学研制的500mm长多层膜反射镜
2.2 XUV多层膜微纳结构
传统多层膜是一维反射元件，只能对XUV光谱进行有限的调控。将多层膜和微纳结构相结合，既能拓展元件对XUV光波的调控能力，也能提高XUV衍射元件的效率。
国际上对该类元件开展了很多研究，仅将多层膜与光栅相结合便发展了多层膜闪耀光栅、多层膜矩形光栅、多层膜刻蚀光栅、多层膜切片光栅和多层膜金字塔等结构，如图7所示，为XUV单色器和光谱仪提供了一系列新元件。围绕韧X射线（E=1-5keV）单色器和谱仪缺乏有效分光元件的问题，作者团队近年来与国内外同步辐射光源合作开展了多层膜光栅单级次衍射理论、多层膜光栅制作方法等研究，与德国BESSY-II光源合作研制的多层膜闪耀光栅成功应用在BESSY-II光源的TXM成像线站单色器中（图8），将束线在2keV附近的光子通量提升了100倍[12]。新研制的多层膜变线距光栅成功应用于英国Diamond光源的RIXS谱仪，实现了国际首次基于光栅谱仪的韧X射线RIXS探测。
图7 多层膜与光栅相结合的新型三维XUV元件
图8 德国BESSY-II光源TXM线站升级后的多层膜光栅单色器结构
2.3 高精度XUV反射镜
除了上述对效率和光谱调控的要求，空间分辨率一直是成像观测的核心。新一代同步辐射和XUV自由电子激光光源的高相干性和接近理想的波前要求薄膜反射镜全频谱形貌达到纳米-亚纳米水平，以避免波前在传输中被破坏，如图9所示[4]。极紫外光刻机的曝光系统更是要求反射镜形貌误差达到几十皮米[13]。由于两者的波段和工作模式不同，新一代光源和极紫外光刻机所需高精度反射镜的研制技术有所差异，但其均代表了现代光学检测和制造的极限水平。
图9 同步辐射和XUV自由电子激光用反射镜示意图
以同步辐射和XUV自由电子激光用反射镜为例，由于其工作在掠入射模式，反射镜为长条状，曲率半径一般在几十米至几百米。针对此类长条状弱弯曲反射镜，目前国际主流的面形检测方法主要包括基于斜率测量的长程面形仪和基于高度测量的干涉仪等，后者为满足大尺寸长条镜和曲面镜的测量，需发展相应的拼接技术[4]。目前国际主流光源装置建立的长程面形仪大多能实现50nrad以下的斜率误差测量，拼接干涉测量方法也能逐步实现二维形貌的亚纳米精确测量。图10(a)(b)分别是北京光源的高精度长程面形仪[14]和作者团队同济大学的拼接干涉测量装置[15]。图10(c)是拼接干涉测量的原理示意图。
图10（a）北京光源长程轮廓仪（b）同济大学拼接干涉检测平台（c-d）拼接干涉检测原理
由于XUV反射镜的面形精度很高，其高精度制造主要基于确定性的加工技术，包括弹性射流加工（EEM）、离子束修形（IBF）、小磨头抛光等。日本大阪大学和Jtec公司是目前国际上该领域的领导者，能实现亚纳米-几十纳弧度精度的面形加工。图11(a)是Jtec公司制作的1米长度反射镜，表面高度误差仅为±1 nm(PV)[16]。将多层膜与反射聚焦镜相结合能进一步增大数值孔径，实现10 nm以下的超高聚焦分辨率[17]。
随着光源大科学装置的快速发展，高精度XUV反射镜的研制技术也在不断进步。国内同济大学、上海光源、光电所、国防科技大学、中国科学院长春光机所等多家单位都在开展相关研究。图11(b,c)是同济大学利用离子束修正技术研制的400 mm长平面反射镜和180mm长超环面镜，高度误差达到1.2-2.0 nm(RMS)[18]。此类反射镜均已成功应用于合肥光源和上海光源线站[19]，为我国光源装置建设和先进XUV实验技术的发展提供了关键反射元件支撑。
图11 (a)日本JTEC公司研制1米长反射镜面形结果(b,c)同济大学研制的400 mm长平面反射镜和180 mm长超环面镜(d)400 mm平面镜的残余面形误差
3、总结与展望
XUV光学元件是实现极紫外与X射线传输与调控的关键，是支撑先进XUV观测与制造技术的核心之一。随着新一代光源装置、科学应用和产业技术的发展，如何研制具有更高反射率、高稳定性的超薄薄膜元件；如何将多层膜和微纳结构相结合以进一步增强对光谱、时间等性能的调控能力；如何研制强弯曲、二维曲面等形貌更为复杂的反射镜以实现更高的成像分辨率和更大的视场，从而支撑跨尺度、多功能、原位的XUV超精密观测与制造，可能是未来XUV薄膜反射元件以及相关技术发展的重要方向。
转载自 中国激光杂志社公众号
