利特罗衍射（如图1）是衍射光学中调控光波的最基本功能之一，通过在光栅的利特罗角度下入射，可使反射光的负1级次恰好与入射方向重合，因而作为逆反射器被广泛研究和应用。此外，宽波段的利特罗衍射还在微型光谱仪、通讯、脉冲整形和激光光谱合成等领域发挥重要作用。
图1 镜面反射与（宽带）利特罗衍射示意图
虽然利特罗衍射在光学应用中有着重要价值，但宽带效率低且具有严重的偏振依赖性一直是光频利特罗光栅（例如金属闪耀光栅、介质多层膜光栅）的瓶颈问题。
超表面是一种人工亚波长结构组成的二维平面光学器件，能够在亚波长尺度下调控光的波前，振幅，相位和偏振等特性，已经展示了丰富的光波调控能力，如异常偏折，超透镜成像，全息等等。尽管超表面具有优异的光波调控能力，但宽带调控效率低一直是光学超表面长期以来的瓶颈问题之一。如何实现在某一宽波段内且对于TM、TE偏振都具有接近100%效率的利特罗衍射，尚缺少物理层面的认识和解决方案。
鉴于此，同济大学物理科学与工程学院 王占山 教授和 程鑫彬 教授团队，联合复旦大学物理系 周磊 教授，首先给出了宽带和非偏振下完美利特罗衍射所需的相位差及相位差色散条件，提出了一种全介质一维多层膜结合二维自由形状超表面的准三维多层膜超表面光栅，并阐明了超表面结构自由度对于结构内布拉格（Bragg）模式相位差和相位差色散的控制能力，进而通过超表面结构形状的拓扑优化，在非偏振、1030至1090纳米波段范围内，实现了效率优于99%的光频宽带消偏振完美利特罗衍射。
该成果以“Broadband depolarized perfect Littrow diffraction with multilayer freeform metagratings”为题发表在美国光学学会旗舰期刊Optica上。同济大学王占山 教授，复旦大学周磊 教授，同济大学程鑫彬 教授为论文共同通讯作者，同济大学博士后董思禹，博士生张占一，博士后谢凌云 为论文的共同第一作者，对论文具有突出贡献的合作者还包括同济大学博士后朱静远，博士生梁海刚，同济大学魏泽勇 副教授，施宇智 教授，以及莫斯科国立大学Alexander V. Tikhonravov 教授。
论文首先给出了实现单波长消偏振高效率的物理条件：调控利特罗入射下光栅层内两个Bragg模式之间的相位差π，并同时在两个偏振态下满足（如图2a）；进一步地，调控Bragg模式相位差的宽带色散等于0，使宽带内相位差π保持不变，从而获得宽带消偏振高效率（如图2b）。
图2 (a)单波长消偏振高效率要求，(b)宽带消偏振高效率要求
结构设计方面，采用一维多层膜结合二维超表面的全介质准三维亚波长结构，利用介质高反膜消除了吸收和透射损耗，使体系首先具备极强的振幅调控能力。进一步地，论文还证明了结构横向设计自由度是实现相位差和相位差色散的协同调控，满足宽带消偏振完美利特罗衍射条件的关键。如图3，若光栅层结构只包含单一或两个横向自由度（如一维光栅或二维矩形结构），无法在满足相位差π的同时调控相位差色散符合目标要求；当进一步增加横向自由度（如二维组合矩形结构），则刚好能同时满足相位差和相位差色散的调控需求。因此，论文提出了准三维多层膜自由超表面新结构，借助拓扑优化算法自由定制超表面的几何形状，增强了整个系统对相位差和相位差色散的控制能力。以近红外、36°利特罗角入射为例，采用图3中的二维组合矩形作为初始结构，在此基础上优化非偏振宽带效率，获得了如图4所示的准三维多层膜自由超光栅，实现了非偏振下、1030至1090纳米波段内绝对效率优于99%的光频完美利特罗衍射。
图3增加结构横向自由度是实现相位差和相位差色散协同调控的关键
图4基于准三维多层膜自由超光栅的宽带消偏振完美利特罗衍射
实验方面，使用电子束蒸发离子束辅助技术制备多层膜，电子束直写结合原子层沉积技术制备超表面，得到了如图5所示的准三维多层膜自由超光栅样品，非偏振宽带测试效率高达98%，实验和理论设计吻合良好，这也验证了制备和测试结果的准确性和可靠性。
图5准三维多层膜自由超光栅实验样品电镜和效率测试结果
该工作以利特罗光栅、光学超表面的效率需求为导向，在团队前期工作实现的光频单波长完美异常反射超表面的研究基础上[1]，进一步解决了“宽带效率”的瓶颈问题，有望推动基于光学超表面的激光光谱合成、微型光谱仪等相关仪器的发展。
研究工作得到了国家自然科学基金委员会，上海市张江国家自主创新示范区，上海市教育委员会，上海市科学技术委员会，中国博士后科学基金会等项目的支持。
论文信息：Dong S, Zhang Z, Xie L, et al. Broadband depolarized perfect Littrow diffraction with multilayer freeform metagratings. Optica, 2023, 10(5): 585-593.
https://doi.org/10.1364/OPTICA.486332
参考文献：
[1] He T, Liu T, Xiao S, Wei Z, Wang Z, Zhou L, et al. Perfect anomalous reflectors at optical frequencies. Sci. Adv. 2022, 8(9): eabk3381.
